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光驱动分子摆动

LMU 和马克斯普朗克量子光学研究所 (MPQ) 的科学家已经使用超短激光脉冲使分子的原子振动,并对过程中发生的能量转移动力学有了精确的了解。

当光照射到分子上时,它会被吸收并重新发射。 超快激光技术的进步稳步提高了研究这种光与物质相互作用的细节水平。 FRS 是一种激光光谱方法,其中每秒重复数百万次的激光脉冲的电场在穿过样品后以时间分辨率记录下来,现在提供了更深入的见解:由 Regina de Vivie-Riedle 教授领导的科学家( LMU/Department of Chemistry)和 PD Dr. Ioachim Pupeza(LMU/Department of Physics, MPQ)首次在理论和实验中展示分子如何在每个单独的光周期中逐渐吸收超短光脉冲的能量,然后释放它会在更长的时间内再次出现,从而将其转换为具有光谱意义的光。 该研究阐明了从根本上决定这种能量转移的机制。 它还开发和验证了一个详细的量子化学模型,该模型可以在未来用于定量预测即使是与线性行为的最小偏差。

秋千上的孩子通过身体的倾斜运动使其运动起来,这必须与秋千运动同步。 这逐渐增加了挥杆的能量,因此挥杆的偏转随着时间的推移而增加。 当短激光脉冲的交变电磁场与分子相互作用时也会发生类似的情况,速度仅快 100 万亿倍:当交变场与分子原子之间的振动同步时,这些振动模式会吸收越来越多的能量光脉冲,振动幅度增加。 当激动人心的场振荡结束时,分子会继续振动一段时间——就像人停止倾斜运动后的秋千一样。 像天线一样,运动中的微带电原子随后会辐射出光场。 在这里,光场振荡的频率由分子的性质决定,例如原子质量和键强度,从而可以识别分子。

MPQ 和 LMU attoworld 团队的研究人员与 LMU 化学系(理论飞秒化学部)的研究人员合作,现在已经区分了光场的这两个组成部分——一方面是令人兴奋的光脉冲,另一方面,衰减的光场振荡——使用时间分辨光谱。 在此过程中,他们研究了溶解在水中的有机分子的行为。 “虽然已建立的激光光谱方法通常只测量光谱,因此不允许任何有关能量时间分布的信息,但我们的方法可以精确跟踪分子如何随着光场的每次后续振荡而吸收更多能量,”说Ioachim Pupeza,实验负责人。 科学家们重复了实验,改变了激发脉冲的持续时间但不改变其光谱,这一事实最好地说明了测量方法允许这种时间区分。 这对光和振动分子之间的动态能量转移产生了很大的影响:根据激光脉冲的时间结构,分子可以在激发过程中多次吸收和释放能量。

为了准确了解哪些贡献对能量转移具有决定性意义,研究人员开发了一种基于超级计算机的量子化学模型。 这可以在没有测量值的帮助下解释测量结果。 “这使我们能够人为地关闭个体效应,例如振动分子与其环境的碰撞,甚至是环境的介电特性,从而阐明它们对能量转移的影响,”第一作者之一 Martin Peschel 解释说的研究。

最后,在衰减的光场振荡期间重新发射的能量对于从光谱测量中可以获得多少信息是决定性的。 因此,这项工作为更好地理解光谱学的效率做出了宝贵的贡献,例如关于流体或气体的分子组成,目的是进一步改进它。

故事来源:

提供的材料 路德维希-马克西米利安-慕尼黑大学. 注意:内容可能会根据样式和长度进行编辑。

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